Copper Phosphinate Complexes as Molecular Precursors for Ethanol Dehydrogenation Catalysts

POKORNÝ, Tomáš; Iaroslav DOROSHENKO; Petr MACHÁČ; Lucie ŠIMONÍKOVÁ; Miroslava BITTOVÁ; Zdeněk MORAVEC; Katerina KARASKOVA; David ŠKODA; Jiří PINKAS a Aleš STÝSKALÍK. Copper Phosphinate Complexes as Molecular Precursors for Ethanol Dehydrogenation Catalysts. Inorganic Chemistry. WASHINGTON: American Chemical Society, 2023, roč. 62, č. 49, s. 19871-19886. ISSN 0020-1669. Dostupné z: https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.3c01678.

Základní údaje

Originální název

Copper Phosphinate Complexes as Molecular Precursors for Ethanol Dehydrogenation Catalysts

Autoři

POKORNÝ, Tomáš; Iaroslav DOROSHENKO; Petr MACHÁČ; Lucie ŠIMONÍKOVÁ; Miroslava BITTOVÁ; Zdeněk MORAVEC; Katerina KARASKOVA; David ŠKODA; Jiří PINKAS a Aleš STÝSKALÍK

Vydání

Inorganic Chemistry, WASHINGTON, American Chemical Society, 2023, 0020-1669

---

Další údaje

Jazyk

angličtina

Typ výsledku

Článek v odborném periodiku

Obor

10402 Inorganic and nuclear chemistry

Stát vydavatele

Spojené státy

Utajení

není předmětem státního či obchodního tajemství

Odkazy

URL

Impakt faktor

Impact factor: 4.300

Kód RIV

RIV/00216224:14310/23:00132907

Organizační jednotka

Přírodovědecká fakulta

DOI

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.3c01678

UT WoS

001123849200001

EID Scopus

2-s2.0-85179608222

Klíčová slova anglicky

CONTINUOUS SYMMETRY MEASURES; CRYSTAL-STRUCTURES; MAGNETIC-PROPERTIES

Štítky

CF BIC, CF CRYO, CF NMR, rivok

Příznaky

Mezinárodní význam, Recenzováno

---

Anotace

V originále

Nowadays, the production of acetaldehyde heavily relies on the petroleum industry. Developing new catalysts for the ethanol dehydrogenation process that could sustainably substitute current acetaldehyde production methods is highly desired. Among the ethanol dehydrogenation catalysts, copper-based materials have been intensively studied. Unfortunately, the Cu-based catalysts suffer from sintering and coking, which lead to rapid deactivation with time-on-stream. Phosphorus doping has been demonstrated to diminish coking in methanol dehydrogenation, fluid catalytic cracking, and ethanol-to-olefin reactions. This work reports a pioneering application of the well-characterized copper phosphinate complexes as molecular precursors for copper-based ethanol dehydrogenation catalysts enriched with phosphate groups (Cu-phosphate/SiO2). Three new catalysts (CuP-1, CuP-2, and CuP-3), prepared by the deposition of complexes {Cu(SAAP)}(n) (1), [Cu-6(BSAAP)(6)] (2), and [Cu-3(NAAP)(3)] (3) on the surface of commercial SiO2, calcination at 500 degrees C, and reduction in the stream of the forming gas 5% H-2/N-2 at 400 degrees C, exhibited unusual properties. First, the catalysts showed a rapid increase in catalytic activity. After reaching the maximum conversion, the catalyst started to deactivate. The unusual behavior could be explained by the presence of the phosphate phase, which made Cu2+ reduction more difficult. The phosphorus content gradually decreased during time-on-stream, copper was reduced, and the activity increased. The deactivation of the catalyst could be related to the copper diffusion processes. The most active CuP-1 catalyst reaches a maximum of 73% ethanol conversion and over 98% acetaldehyde selectivity at 325 degrees C and WHSV = 2.37 h(-1).

---

Návaznosti

EF18_046/0015974, projekt VaV	Název: Modernizace České infrastruktury pro integrativní strukturní biologii
EH22_008/0004572, projekt VaV	Název: Kvantové materiály pro aplikace v udržitelných technologiích
GJ20-03636Y, projekt VaV	Název: Nové katalyzátory pro přípravu 1,3-butadienu z ethanolu Investor: Grantová agentura ČR, Nové katalyzátory pro přípravu 1,3-butadienu z ethanolu
MUNI/A/1209/2022, interní kód MU	Název: Molekuly, komplexy, makrocykly a xerogely Investor: Masarykova univerzita, Molekuly, komplexy, makrocykly a xerogely
MUNI/A/1298/2022, interní kód MU	Název: Základní a aplikovaný výzkum a vývoj metod chemické a fyzikálně chemické analýzy pro studium přírody a pokročilé technologie Investor: Masarykova univerzita, Základní a aplikovaný výzkum a vývoj metod chemické a fyzikálně chemické analýzy pro studium přírody a pokročilé technologie
MUNI/A/1575/2023, interní kód MU	Název: Metody chemické a fyzikálně-chemické analýzy pro studium přírodních a syntetických materiálů. Investor: Masarykova univerzita, Metody chemické a fyzikálně-chemické analýzy pro studium přírodních a syntetických materiálů.
MUNI/A/1604/2023, interní kód MU	Název: Molekulární, supramolekulární a nanostrukturní systémy pro katalýzu, magnetismus a biomedicínské aplikace Investor: Masarykova univerzita, Molekulární, supramolekulární a nanostrukturní systémy pro katalýzu, magnetismus a biomedicínské aplikace
MUNI/J/0007/2021, interní kód MU	Název: Tailored Catalysts for Carbon Dioxide Utilization Investor: Masarykova univerzita, Tailored Catalysts for Carbon Dioxide Utilization, MASH JUNIOR - MUNI Award In Science and Humanities JUNIOR
90110, velká výzkumná infrastruktura	Název: CzechNanoLab
90127, velká výzkumná infrastruktura	Název: CIISB II
90242, velká výzkumná infrastruktura	Název: CIISB III
90256, velká výzkumná infrastruktura	Název: ENREGAT II